Dalíjevi politički afiniteti su imali veliku ulogu u njegovom umjetničkom uzdizanju. Prema nekim izvorima, Dalí je bio veliki pobornik španskog autoritativnog diktatora Francisca Franca. André Breton, vođa nadrealističkog pokreta, dao si je velik trud kako bi otklonio Dalíjevo ime od nadrealista. No, stvarnost je ipak bila malo kompleksnija. U svakom slučaju, Dalí nije bio antisemit, što dokazuje i dugogodišnje prijateljstvo s židovskim arhitektom Paulom Lászlóm. Također je pokazivao veliko divljenje prema Sigmunudu Freudu (koga je i upoznao) i Albertu Einsteinu, obojica su bili Židovi, a dokazi za to su njegova djela i bilješke. O Dalíjevoj ličnosti, George Orwell je u svom eseju napisao:

 „Čovjek mora u svojoj glavi istovremeno shvatati da je Dalí dobar projektant i gadan čovjek. Prva karakteristika ne poništava ili, u ikojem smislu, utiče na drugu.“

Tokom svoje mladosti, Dalí je prihvatio i anarhizam i komunizam. Njegove bilješke sadrže mnoge anegdote u kojima on priča kako je izgovarao politički radikalne parole više kako bi šokirao slušaoce, nego iz nekog dubokog uvjerenja, što je pak opet bilo u skladu s Dalíjevom privrženošću dadaističkom pokretu. Kako je postajao stariji i zreliji, mijenjali su se i njegovi politički pogledi, naročito s radikalnim promjenama unutar nadrealističkog pokreta kojeg je predvodio trockist Breton za kojeg se kaže da je pozvao Dalíja na razgovor zbog njegovih političkih pogleda. U knjizi Dalí o Dalíju, Dalí navodi kako je on i anarhist i monarhist što je dovodi do zaključka da je anarho-monarhist.

Tokom boravka u New Yorku 1942., Dalí je javno optužio svog kolegu nadrealista, reditelja Luisa Buñuela, da je ateist što je rezultiralo Buñuelovim otkazom i stavljanjem istog na crnu listu američke filmske industrije.

Kada je izbio Španski građanski rat, Dalí je pobjegao kako bi izbjegao ratovanje i nije se pridružio nijednoj skupini. Ista situacija bila je kada je izbio Drugi svjetski rat, kada Dalí bježi iz Pariza, zbog čega je Orwell kritikovao Dalíja da je "pobjegao kao štakor čim je Francuska bila u opasnosti." Orwell je još dodao sljedeći komentar:

 „Kada se približava europski rat, on ima samo jednu preokupaciju: kako naći mjesto s dobrom kuhinjom, a iz kojeg može brzo pobjeći ako se opasnost previše približi.“

Nakon povratka u Kataloniju, nakon što je Drugi svjetski rat već završio, Dalí je postao bliskiji Francovom režimu. Neke Dalíjeve izjave davale su potporu Francu, a ujedno mu i čestitale što je "očistio Španiju od destruktivnih sila." Dalí, koji je tada ušao u fazu izrazite religioznosti, vjerojatno je mislio na komuniste, socijaliste i anarhiste koji su ubili više od 700,000 sveštenika tokom građanskog rata. Tijekom ovog perioda, Dalí je slao telegrame Francu u kojima ga je hvalio jer je potpisivao smrtne kazne za zatvorenike. Dalí je Franca i lično upoznao, a 1974. napravio je veliki, realistični, portret Francove unuke kako sjedi na nadrealističkom konju kroz kojeg se vidi krajolik. Sličnu tehniku koristio je i kod svog djela Par s glavama punim oblaka. No, nemoguće je utvrditi jesu li ovi pokloni i poštovanje prema Francu bili samo hir ili duboko uvjerenje i vjerovanje u Franca i njegovu politiku. Jednom je čak napisao telegram u kojem hvali komunističkog diktatora Nicolaea Ceauşescua. Jedini primjer otvorene "neposlušnosti" prema režimu bilo je Dalíjevo hvaljenje svog prijatelja Federica Garcíe Lorce, čak i u periodu kada su njegova djela bila zabranjena.

Dalí je kao osoba bio izrazito bizaran. Njegov fizički izgled, koji se sastojao od sveprisutnog dugog plašta, štapa za hodanje i njegovih karakterističnih brkova, o kojima se svakodnevno brinuo, uvijek je privlačio pozornost. O sebi je jednom rekao:

 „Svakog jutra kada se probudim, najveću radost mi pričinjava spoznaja da sam: Salvador Dalí.“

Kada ga je pjevačica Cher, zajedno sa svojim suprugom Sonnyjem Bonom, jednom prilikom posjetila na njegovoj zabavi u Hotelu Plaza, doživjela je šok kada je sjela na čudno oblikovani seksualni vibrator kojeg je Dalí ostavio na stolici. Zanimljivo je da je Dalí, kada bi potpisivao autograme, uvijek zadržao pisalo koje bi mu obožavatelji dali.

U jednom intervjuu u emisiji 60 Minutes, Dalí je tokom cijelog intervjua o sebi govorio u trećem licu, samo da bi preplašenom voditelju na koncu rekao:

 „Dalí je besmrtan i neće umrijeti.“

Tokom drugog intervjua u emisiji Tonight Show, Dalí je sa sobom ponio kožnog nosoroga i odbio je sjediti na bilo čemu drugome.