Godine 1949., Gala i Dalí se vraćaju u Dalíjevu rodnu Kataloniju. Odmah po dolasku sarađuje s Peterom Brookom na predstavi „Salomé“ i s Luchinom Viscotijem na predstavi „Kako ti drago“. Činjenica da je za životni prostor odabrao Španiju, kojom je tada vladao Franco, izazvala je veliko nezadovoljstvo kod njegovih kolega i savremenika. Upravo zbog ovoga se pretpostavlja da je odbacivanje nekih njegovih kasnijih djela imalo više veze s politikom nego sa samim djelima. Ove godine takođe započinje novu slikarsku seriju koja započinje slikom „Madona iz Port Lligata“ u dvije veličine. Manju je Dalí predstavio papi Piju XII. Puno poznatija od Madone je slika Isus sv. Ivana od Krsta iz 1951. gdje Hrist dominira nad zaljevom Port Lligata. Između 1950. i 1960. Dalí se nije toliko bavio slikarstvom koliko drugim umjetničkim i intelektualnim radom koji uključuje izdavanje Mističnog manifesta (1951.), predavanje o fenomenološkim aspektima paranoično-kritičke metode (1953.), saradnja na filmu „Čudesa priča“ o pletilji čipki i o nosorogu Roberta Decharnesa (1954.) i izlaganje petnaest metara dugoga kruha u Parizu (1958.). Godine 1959., André Breton otvara izložbu povodom četrdesete godišnjice nadrealizma na kojoj su se nalazila djela slikara kao što su Salvador Dalí, Joan Miró, Enrique Tábara i Eugenio Granell. Sljedeće godine, isti taj Breton protivi se postavljaju jednog Dalíjevog djela na međunarodnoj nadrealističkoj izložbi u New Yorku. Iste te godine Dalí započinje sa svojom tzv. "mističnom serijom" u koji spadaju djela kao što je Ekumenski sabor.
Tokom svojih kasnih godina, Dalí se nije ograničio samo na slikarstvo nego se počeo baviti i drugim poslovima: izrađivao je djela pomoću metode prskanja tinte na prazan papir i postao je jedan od prvih slikara koji je holografiju koristio u svrhu umjetnosti. Velik broj njegovih djela iz ovog perioda sadrži mnoge optičke iluzije. Kasnije su mnogi mlađi umjetnici, kao Andy Warhol, spominjali da je Dalí izvršio velik utjecaj na pop art. Dalí se takođe znatno zanimao za prirodne nauke i matematiku. To se može vidjeti i na njegovim slikama, naročito onim iz 1950-ih, gdje je svoje likove prikazivao pomoću nosorogovog roga, simbolišući geometriju (rog raste u skladu s logaritamskom spiralom) i čednost (Dalí je nosoroga povezivao s Djevicom Marijom). Dalíja je fascinirala i DNK kao i hiperkocka (četverodimenzionalna kocka), čije je otvaranje prikazao na slici Hiperkubično tijelo (Raspeće).
Dalíjev poslijeratni slikarski period obilježen je tehničkim virtuozitetom i velikim zanimanjem za optičke iluzije, nauke i religiju. Dalí, koji je bio pod velikim šokom nakon bombardovanja Hirošime i ponovo je oživljavao religioznosti, ovaj je period nazvao "Nuklearni misticizam". U slikama kao što su, već spomenute, Madona iz Port Lligata i Hiperkubičo tijelo (Raspeće) Dalí kombinuje hrišćansku ikonografiju s dezintegracijom inspirisanom nuklearnom fizikom. Osim ove dvije, u ovaj period spadaju i slike Željeznička stanica u Perpignanu (1965.) i Halucinogeni toreador (1968. - 1970.). Još jedan značajan primjer njegovih slika s optičkim iluzijama je slika Gala razmišlja o Sredozemnom moru, koje, dvadeset metara ispod površine, postaje portret Abrahama Lincolna koja gledana sa 18 metara izgleda kao portret Abrahama Lincolna.
Godine 1960. Dalí je počeo i preuređivanjem pozorišta u Figuerasu, koje je danas Dalíjev muzej. Ovaj projekt, koji je bio njegov najveći samostalni projekt, okupirao je najveći dio njegove energije tokom sredine 1970-ih, a renovacije je radio tokom sredine 1980-ih.
Još jedan značajan period ovog kasnog razdoblja je tzv. period "gigantizma" u koji spadaju slike Kolumbovo otkriće Amerike (Kolumbov san), Lov na tune i Halucinogeni toreador. Ove slike vrve dionizijskim likovima, a predstavljaju neku vrstu oporuke i plod četrdesetogodišnjeg umjetničkog rada i oblikovanja.
Osim slikanja i dizajna, Dalí se tokom ovog perioda posvetio i pozorišnoj umjetnosti. Godine 1961. u Veneciji je premijerno izveden Balet o Gali s libretom i scenografijom koje je napravio sam Dalí.[ Godine 1964. u Tokiju je održana prva velika retrospektiva Dalíjevih djela, a iste te godine izlazi i Dalíjev slavni Dnevnik jednog genija.
Godine 1969. Dalí se počinje baviti dizajnom. Prvi naručitelj bila je tvornica čokolade Lanvin, a nakon nje Dalí je izradio logo za kompaniju Chupa Chups. Iste te godine dobio je zadatak da napravi reklamni program za Eurosong 1969. koji je održan u Madridu. Napravio je i veliku metalnu skulpturu koja se nalazila na pozornici tokom održavanja Eurosonga.
Tokom 1970-ih Dalíjev život su obilježila otvaranja mnogih muzeja i izložbi u njegovu čast, dok 1978. postaje član Akademije lijepih umjetnosti u Parizu.
Godine 1980. Dalíjevo zdravlje se naglo pogoršava. Gala, koja je već bila polusenilna, trovala ga je opasnim koktelom koji je sadržavao lijek koji mu je toliko oštetio nervni sistem da je izgubio skoro sve umjetničke sposobnosti. Sa 76 godina, "uvijek zdravi" Dalí je izgledao kao ruina, što se najviše moglo vidjeti na njegovim rukama koje su se tresle kao da ima Parkinsonovu bolest.
Godine 1982., kralj Juan Carlos I. imenuje ga markizom od Pubola. Zbog dane mu časti, Dalí je kralju poklonio sliku Glava Europe, koju mu je predao kada ga je ovaj posjetio na smrtnoj postelji. Od tada Dalí živi u dvorcu u Pubolu, kojeg je poklonio svojoj supruzi Gali.
Dana 10. juna 1982. umire Gala Dalí. Nakon njezine smrti, Dalí je izgubio velik dio volje za život. Namjerno je uzrokovao dehidraciju, moguće kao pokušaj samoubistva, isto tako je moguće da je pokušao sebe dovesti u stanje suspendovane živosti. Godine 1984., dok je živio u Pubolu, izbija mu požar u njegovoj spavaćoj sobi. Razlog je nepoznat, ali neki pretpostavljaju da je bio pokušaj samoubistva, a neki da je to bio rezultat nemara posluge. Dalí, koji je teško opečen, spašen je i odveden u Figueras gdje su se njegovi prijatelji i kolege pobrinuli da svoje zadnje dane provede ugodno u svom Teatro-Museou u Figuerasu.
Godine 1989., autor Mark Rogerson u svojoj knjizi navodi kako su ga njegovi čuvari prisiljavali da potpisuje prazna platna koje će se kasnije (čak i nakon njegove smrti) prodavati kao originali. Kao posljedica ovoga, trgovci su oprezni djelima koja se pripisuju najkasnijem Dalíjevom periodu.
U novembru 1988. Dalí je odvezen u bolnicu zbog zatajenja srca, no oporavio se. Januara1989., dok je slušao svoje omiljeno djelo, Wagnerovu operu Tristan i Izolda, Dalí umire u Figuerasu u 84. godini života. Po svojoj želji, sahranjen je u svom Teatro-Museou, a svoje bogatstvo i djela oporučno ostavlja španskoj državi. Od 286 djela koje je ostavio Španiji, 56 ih se nalazi u Figuerasu, a 230 u Madridu.
